ADMD (작용유도 분자동역학) 홈페이지 오픈 by 제이클럽

ADMD홈페이지 오픈: Where transition-pathway search is part of the pleasure.

관련 자료: action-derived molecular dynamics_ from algorithms to applications.pdf



action-derived molecular dynamics (ADMD) : 작용유도 분자동역학이란?
최소작용원리 (least action principle; Hamilton's principle)을 이용한 입자 이동경로 계산 방법: 초기와 말기 상태들를 알 때 (각 입자들의 위치의 시작과 끝을 알 때), 상호작용하는 입자들의 이동경로를 근사적으로 결정하는데 사용하는 원리이다. 원리 자체에는 근사가 없으나 실제 컴퓨터상의 구현에서 연속적인 함수를 사용하지 못하기 때문에 근사가 들어간다.

2001년 Passerone 박사와 Parrinello 박사는 그들의 공동연구에서 희귀사건 (rare event)을 연구할 수 있는 작용유도 분자동역학 방법을 제안했다. 이러한 계산 방법은 희귀하게 일어나는 일반적인 화학반응에서 원자들의 이동경로를 결정할 수 있는 것이다. 분자의 총에너지와 각 원자에 작용하는 힘계산을 기본 계산 단위로한다. 즉, 통상의 분자동역학 계산 방법과 동일한 계산 단위를 가지고 있다. 병렬 컴퓨터를 이용할 경우 매우 효율적으로 고전적 경로 계산를 계산할 수 있다. 최소작용원리(least action principle)에 기반을 두고 있으며 초기와 말기의 분자구조들로부터 각 원자들의 이동경로를 결정하는 형식이다. 계산된 경로는 미세가역성 (microscopic reversibility)을 가지고 있기 때문에 초기(initial conformation)와 말기(final conformation) 상태를 교환하여 해석할 수 있다. 사실상, 두 개의 구조를 지칭하는데 두 가지 방식이 있고 구별이 불가능하다. 각 원자들의 초기 속도에 관한 정보가 필요없다.

작용유도 분자동역학 방법은 최소 활성화 에너지 (activation energy)를 가지는 전이경로 (transition pathway) 모델을 구축하는데 매우 유용한 방법이다. 작용유도 분자동역학은 화학반응(chemical reaction:
isomerization, synthesis, chemical decomposition, single displacement, double displacement)연구에서 반응좌표(reaction coordinate)를 미리 설정할 필요가 없다. 화학반응이 복잡할수록, 해당 반응을 단순하게 쉽게 기술하는 반응좌표를 선택하기가 매우 어렵다. 일반적인 선택기준이 알려져 있지 않은 반응좌표의 설정 없이 화학반응을 연구할 수 있다. 이것이 작용유도 분자동역학 방법의 특징이다. 희귀반응에서의 원자 이동경로는 점진적으로 변화하는 것이 아니고 시간적으로 비정규적 (stochastic)인 혹은 확률론적으로 순간적인 변화를 동반하기 때문에 통상의 분자동역학(molecular dynamics) 방법으로 연구하는 데는 총 전산 모사 시간에 대한 제한이 있다. 화학반응은 원자간 결합의 파괴와 재생성 등이 연관된 현상으로 매우 복잡하고 다양하다. 이러한 화학반응 경로에 대해서 지속적으로 응용된 계산방법은 존재하지 않았다.

통상 분자의 크기가 큰 경우에 전산모사하기가 힘들어진다. 이는 공간적인 크기에 분자동역학 연구가 제한된다는 뜻이다. 순차적인 특성 때문에 분자동역학의 병렬화 또한 단순하지 않고 그 효율성에 있어어도 한계가 있다. 실제 분자동역학 응용에서는 "크기"에 관한 제한 뿐만아니라, "시간"에 관한 제한 또한 만만하지 않다. 다룰수 있는 "시간"에 제한이 있다.

작용유도 분자동역학 방법은 다양한 분야에 적용될 수 있는 일반적인 계산 방법이다. 다양한 포텐셜 함수들에 적용될 수 있다. 표면위에서의 원자들의 집단 운동, 단백질 접힘, 분자들과 원자들의 결합 분리, 촉매역할을 포함한 일반적인 화학반응 기작 연구에 사용될 수 있다. 에너지적으로 유리한 반응 경로 (최소-에너지-경로; mimimum-energy path)를 적극적으로 찾아낼 수 있다. 즉, 낮은 활성화 에너지를 가지는 전이경로를 적극적으로 찾아낸다. 아레니우스 공식에서 알수 있듯이 실현 가능성이 높은 (실험에서 발견될 가능성이 높은), 가능한한 낮은 활성화 에너지로 반응이 이루어질 수 있느냐를 검증할 수 있다.

작용유도 분자동역학에서의 문제풀이는 수학적으로 경계조건 문제 (boundary value problem) 형식이다. (초기조건 문제: 분자동역학). 초기와 말기의 원자들의 위치만 알려져 있다. 이로부터 원자들의 이동경로를 찾는 문제를 다루는 것이다. 질량 중심의 이동과 회전운동에 대한 자유도는 쉽게 제거할 수 있다.(S. J. Kearsley, J. Comput. Chem. 11, 1187 (1990).)  아래의 그림은 잘 정의된 reaction coordinate를 사용하여 화학반응을 표시한 것이다. reaction coordinate는 화학반응을 전후로 하여 확실하게 반응전, 반응후의 상태를 잘 기술한다. 하지만, 시간 스케일상으로 주의를 요구한다. 실제 화학 반응은 일반으로 매우 짧은 순간 돌발적으로 일으나는 경우가 많다. 즉, 점진적으로 반응이 진행되지 않는다.




분자동역학 방법의 경우, t=0, 어떠한 위치, 속도가 주어졌을 때, 얼마후의 시간에 우리가 관심있는 분자가 특별한 구조를 유지할지 알 수 없다. 이것은 정확하게 serial process의 특성을 나타낸다. 초기조건 문제의 특성이다. 실제 전산 모사에서는 우리가 원하는 분자구조가 얻어졌는지 아닌지도 판단하기가 쉽지 않을 수 있다.

작용 S를 정의하고 이를 직접 최소화 하는 방법으로 원자들의 이동경로를 찾기가 쉽지 않다. 왜냐하면, 작용 S는 분산된 형식의 표현으로 재정의되어서 사용되고 있다. Elber 교수는 Verlet 경로를 이용한 작용 O를 사용하여 원자들의 이동경로를 계산하는 방법을 제안했다. 이 계산 방법은 원자들의 이동경로가 주어진 시간 간격하에서 최대한 Verlet 경로가 되도록 계산을 수행할 수 있다는 것을 의미한다. 또한, 작용 O는 확실히 최소값을 가지는 함수이다. 하지만, 실제 계산에서는 작용 O를 이용한 계산이 한계를 가진다. 크게 2가지 한계를 가짐을 알 수 있다. 첫째, 포텐셜함수에 대한 2차 미분량이 필요하다. 둘째, 작용량 O의 최소화로 부터 얻어진 원자 이동 경로는 총에너지 보존 법칙을 만족하지 않는다. 위의 두 한계를 회피하기 위해서 Passerone, Parrinello 박사는 세로운 작용량을 도입했다. 이 작용량을 이용할 경우 원자이동경로 계산을 위해서 포텐셜 2차미분이 필요없다. 또한, 원자이동 경로를 따라서 총에너지가 보존된다. 여기서 총에너지란 운동에너지와 포텐셜 에너지의 합을 말한다. 여전히 얻어진 원자이동 경로로 부터 Verlet 원자 이동경로로 부터 벗어난 정도를 평가할 수 있다. 이떄 우리는 작용 O를 사용할 수 있다. 

다른 유사 방법과의 비교표

accelerated MD방법에서는 포텐셜에너지가 낮은 영역을 인위적으로 높게 만들어서 그곳에서 빠른 시간안에 빠져 나오도록 하는 방법이다. 즉, 희귀 사건을 자주 볼 수 있도록 설계한 것이다.

Jo'nsson 교수 그룹에서 개발된 Nudged Elastic Band (NEB) 방법은 그 알고리듬의 쉬운 응용문제 적용성 때문에 많은 연구자들에 의해서 성공적으로 사용되고 있다. 두 분자 구조 사이의 가장 에너지적으로 쉬운 연결 방식을 찾고 궁극적으로는 Transition state (TS)를 찾는 것을 목표로 하는 알고리듬이다. 에너지, 1차미분(force) 계산을 필요로한다. NEB 방법은 결국 chain-of-states 를 직접 취급하는 방식이다. 가능한 분자구조들 사이의 관계는 "운동에너지"처럼 행동하는 라그랑지안 내의 항에 의해서 결정된다. 이는 경로적분에서 사용되는 "스프링"과 같은 운동에너지 항을 직접사용한다. 즉, 가능한 분자 구조들이 연결된 상태가 계산의 핵심요소이다. NEB 방법은 병렬효율성 매우 뛰어나다. 유사한 방법으로 "string" 방법이 있다. "스프링"은 분자구조들을 conformational space 안에서 일정하게 배열시키려고 마련해 둔 장치이다. 특별히 "스프링" 에 의해서 연결된 분자구조들 사이에서 "스프링" 방향에 수직한 방향으로의 구조적 이완(relaxation)을 허용한다(이 행위가 nudged에 해당한다.). 사실, 이 이완들을 통해서 에너지가 낮은 분자 구조들을 확보할 수 있다. Voter 박사 그룹에서 개발된 hyperdynamics방법은 본질적으로 포텐셜 에너지 표면을 바꾸어서 분자동역학 계산을 수행한다. 포텐셜이 매우 낮은 곳들에서는 그곳에 분자구조가 오래 머물러 있지 못하게 하는 인위적인 포텐셜항을 도입한다. 따라서 시뮬레이션 시간에 비해서 실질적으로는 오랜 시간을 시뮬레이션한 것과 같은 효과를 볼수 있다. Parallel replica방법에서는 주어진 온도에서 가능한 서로 다른 속도분포들을 사용하여 완전히 독립적인 분자동역학 계산을 여러대의 컴퓨터에서 수행한다.

단백질의 펼쳐진 상태와 고유의 기능을 수행하는 접힌 상태를 나타내고 있다. 알라닌10, 베타 헤어핀 구조
알라닌10의 접힘과정을 따라서 여러가지 물리량 계산
베타-헤어핀이 접히는 과정을 따라서 여러가지 물리량 계산
위의 예에서 볼 수 있듯이, 작용유도 분자동역학 계산에서는 reaction coordinate(order parameter)를 미리 정의하지 않고 단백질의 접힘 과정을 전산 모사 한다는 특징이 있다.





작용유도 분자동역학 방법의 주요 특징
일반적인 포텐셜에 적용 가능함. 물리/화학/생명/재료 분야에 응용 가능함. 다양한 화학 반응들에 응용될 수 있다.
target 에너지 조절을 통해서 낮은 활성화 에너지를 가지는 반응경로 조사 용이. 고유한 목적함수를 가지고 있다. (NEB나 string 방법들은 진정한 의미에서 고유의 목적함수를 가지고 있지 않다.)
포텐셜에너지, 각 원자에 작용하는 힘 계산만 필요. (포텐셜 2차 미분 불필요; 통상 분자동역학과 같다). 거대계에 적용가능함
반응좌표 (reaction coordinate) 선택이 필요없다. (반응좌표의 선택에는 일반적인 기준이 없음)
통상의 분자동역학 계산에서 얻기 힘든 우수한 병렬효율을 가지고 있다. 거대계에 적용가능함
원자 이동경로를 Verlet 경로로 해석할 수 있다. 통계적으로 보다 더 정밀한 경로를 설계할 수 있다. (운동에너지 조절을 통해서)
포아송 (Poisson, exponential kinetics) 분포를 따르지 않는 비정규적 화학반응에 응용가능. (folding at home project)
말기 상태에 대한 정의에 대한 의존성이 없다. (folding at home project)
초기위치, 말기위치, 모사시간을 기본 입력으로 한다.
구현하기가 쉽다. 하나의 함수 최소화 문제로 귀결된다. (함수값과 1차 미분 계산을 이용) LBFGS 루틴 사용








희귀반응(rare event) 연구 방법 비교
일반 분자동역학: 초기 위치, 초기 속도가 알려져 있지 않다.
2차 미분을 이용한 전이상태 찾기: CM 방법
1차 미분을 이용한 전이상태 찾기: dimer 방법, NEB, string, ART 방법, simplified string

hyperdynamics (accelerated MD): 초기조건 문제 형식, 다만, 특정 에너지 이하의 포텐셜 함수를 변형시켜서, 이런 부분에서는 시간상으로 빨리 지나가게함. 즉, 이벤트가 없는 곳에서는 그냥 지나가고, 보다 많은 이벤트를 유도함. 여기서 이벤트란 구조 변화등 로칼 에너지 미니마를 벗어나는 일반적인 원자구조 변화를 말함.

parallel replica method: 초기 속도 분포를 다르게 취하여하여서 (서로 다른 Maxwell-Boltzmann 분포) 동일한 MD 수행, 그러한 모사 중에서 특별한 사건이 일어난 경우만 연구함. 실제로 희귀 사건이 일어날 확률을 Poisson 분포를 가정하면 실험에서 관측되는 희귀사건과 관련된 특성 시간을 예측할 수 있다. folding@home

temperature accelerated MD (TAD) : target T보다 높은 온도에서 MD 모사를 수행하고  전이경로들을 필터링 하는 방법이다. 낮은 온도(target T)에서 가능한 전이경로만 이용하여 전산 모사를 계속 수행하는 방법이다.

전이상태 (transition state): 모든 원자에 작용하는 힘=0 여기에 하나의 허수 진동수 존재 (dynamical matrix로 부터 나온) 조건 추가. 2차 미분이 필요함.

dimer + kinetic Monte Carlo: 즉, 전이상태들을 찾고, 전이상태를 통하여 연결된 다른 에너지 최소점으로 이동하고, 운동학적으로 이동하여, 전체 시스템의 시간에 따른 변화를 전산모사 한다. 이러한 경우, Monte Carlo 계산에서의 소위 "사건 표" event table이 없이 진행된다. 일반적인 운동학적 기술이라고 할 수 있다. The EON project
하나의 작용유도 분자동역학 경로를 이용하여 그 반응과 연관된 자유에너지 계산을 수행할 수 있다. 즉, 각 경로모델에서 얻은 연속된 원자 구조들을 이용하여 여러개의 hyperplane들을 생각한다. 수직인 벡터를 정의함으로써 이러한 hyperplane을 만들 수 있다. 각 hyperplane 상에서만 운동하는 분자를 생각한다. 이 때 유한 온도 효과를 준다. 즉, MD simulation을 수행한다. hyperplane 상에서만 운동을 고려한다. 또는 monte carlo 방법을 사용할 수 있다.
hyperplane들 사이에 필요한 일 (직진, 회전 일)을 계산함으로써, 유한 온도 하에서 반응과 관련된 자유에너지를 계산할 수 있다.
예를 들면, K. N. Kudin and R. Car, J. Chem. Phys. 122, 113108 (2005).






admd 병렬 프로그램 설명
1) admd 프로그램 개요와 목적
○ 통상의 분자동역학 (molecular dynamics) 계산 방법은 원자의 이동 또는 분자의 운동을 기술하는 방법으로 성공적으로 활용된 계산 방법이다. 하지만, 순차적인 알고리듬의 근본 특성상 화학반응과 같은 긴-시간(long-time) 시늉내기에는 매우 부적절한 면이 있다. 실제 화학반응은 비정규적으로 일어난다. 초기조건 형식(일반 분자동역학)으로 문제를 푸는 것 보다 경계조건 형식(작용유도 분자동역학)으로 문제를 푸는 방법이 효율적이다. 이 경우 뉴튼의 운동방정식과 동등한 최소작용원리를 이용하면 원자의 이동경로를 계산할 수 있다. 뿐만 아니라 통상의 분자동역학 방법과 달리 admd 프로그램에서는 높은 병렬효율성을 확보할 수 있다.
○ 예를 들어, 탄화수소 화합물 속의 C-H 간의 진동 주기는 대략 11 fs (fs =10^{-15} 초) 인 반면 분자의 모양 변화 (isomerization)와 관련된 시간은 온도 800 K에서 대략 35 분이다. 이는 1 fs를 분자동역학의 시간 간격으로 설정할 경우 대략 10^{18} 분자동역학 단계가 계산되어야만 관찰 할 수 있는 희귀 현상이다. 결국, 통상의 분자동역학을 통해서는 간단한 분자의 심각한 분자 모양 변화를 기술하기 힘들다는 것을 의미한다. 또한 화학반응을 미리 선택된 reaction coordinate (반응좌표)를 이용하여 단계별로 기술하는 방법도 있다. 하지만, reaction coordinate의 선택에 대한 일반적인 원칙이 없어 그 일반적인 적용에 한계가 있다.
○ 작용유도 분자동역학 방법은 일반적인 화학반응을 reaction coordinate 필요 없이 기술 할 수 있는 수치적 계산방법이다. 원자들의 초기와 말기의 위치들이 알려질 경우 (경계조건이 알려질 경우) 화학반응 중에 원자들이 어떠한 이동 경로 (dynamic pathway)를 통해서 움직이는가를 admd 프로그램으로 결정할 수 있다.
○ 본 admd 프로그램에서 사용되는 목적함수(작용함수)는 기존의 목적함수(D. Passerone and M. Parrinello, Phys. Rev. Lett. 87, 108302 (2001).) 보다 계산상으로 효율적일 뿐만 아니라 보다 정밀한 원자 이동 경로를 제시함을 보였다.
○ 일반으로 화학반응에서는 낮은 활성화 에너지(activation energy)를 가지는 반응 경로는 실험적으로 발견된 가능성이 높은 반응경로이다. admd 병렬 프로그램을 이용하면 낮은 활성화 에너지를 가지는 분자 변형 경로들을 집중적으로 조사할 수 있도록 목적함수가 설계되어 있다.
2) 기본원리
작용유도 분자 동역학 방법은 최소작용원리에 그 이론적 토대를 두고 있다. 입자의 초기와 말기 위치가 알려진 경우에 대하여 입자가 주어진 포텐셜 하에서 어떠한 운동경로를 가지는지를 결정하는 이론으로 뉴튼 (Newton)의 운동방정식을 푸는 것과 이론적으로 동등하다. 다만, 최소작용원리의 적용은 경계조건 문제로 분류된다. 반면 뉴튼의 운동방정식을 이용한 풀이법은 초기조건 문제로 분류된다.
3) 응용분야들
나노 스케일에서 발생하는 원자들의 집단 운동 (풀러렌의 형성, 탄소 나노튜브 성장, 촉매 반응, 금속 표면의 원자이동), 단백질의 접힘 (α-helix, β-hairpin)과 같은 분자들의 운동 특성을 효율적으로 기술할 수 있다. (참고논문참조)
4) admd 프로그램 알고리듬 분석
○ admd 프로그램의 흐름도 (flow chart)를 나타내었다. admd 프로그램은 목적함수 최소화를 수행하는 프로그램이다. 원자들의 이동경로(독립변수들)에 대한 목적함수(종속변수)를 계산하고 목적함수 미분값을 계산하여 목적함수의 최소화를 수행한다. 결국, 목적함수가 수렴할 때 원자들의 이동 경로가 결정된다.
○ 가장 많은 CPU 시간이 소요되는 계산처리 부분은 여러 가지 모양의 분자들에 대한 각각의 에너지/힘 계산 부분(목적함수/목적함수 미분)이다. 이 부분에서는 프로세서들 간에 원자들의 위치좌표, 에너지, 각 원자에 작용하는 힘들의 정보가 MPI 라이버러리 함수들을 통하여 교환되도록 하였다. 목적함수 계산과 목적함수 미분계산은 CPU 시간 자원이 가장 많이 소요되는 부분이다. 여러 대의 프로세서들로 작업들이 가능한 한 균등하게 분산되어 병렬처리 된다. 프로세서들 간의 통신을 위해서 MPI 라이버러리 함수들을 이용했다. 각 프로세서들에서의 부동소수점 계산 성능 최적화를 위해서 IBM p690 슈퍼컴퓨터에 설치된 LAPACK/ESSL 라이버러리 함수들을 사용하였다.
admd 병렬 프로그램의 병렬효율성 (speedup)도 조사했다. 여기서 speedup은 단일 프로세서만을 사용하여 계산이 종료될 때까지 기다려야 하는 시간 t(1)과 여러 대의 프로세서들(n)을 이용하여 계산이 종료될 때까지 기다려야 하는 시간 t(n) 사이의 비율이다. 즉, speedup=t(1)/t(n). 여기서, t(n)값은 여러 대의 프로세서들이 전체계산 종료를 위해 기다린 각자의 시간값들 중에서 최대값을 사용한다. 대각선에 해당하는 speedup은 프로세서들 간의 통신이 없는 병렬계산의 이론적인 한계치를 표시하는 것이다. 일반적으로 프로세서들 간의 정보 교환은 프로세서 자체의 계산 처리 성능에 비하면 매우 느린 작업처리 단계이다. 일반적으로 프로세서들 간의 정보 교환은 프로세서 자체의 계산 처리 성능에 비하면 매우 느린 작업처리 단계이다. 따라서 알고리듬이 허용하는 한계 내에서 극도로 자제된 프로세서들 간의 정보 교환 설계가 높은 병렬효율성을 보장한다. 또한, 각 프로세서들 간에 균등한 작업분담(load balancing)이 될 수 있도록 프로그램을 설계하는 것도 높은 병렬효율성의 필수 조건이다. 실제 응용계산들에서는 단일프로세서를 이용할 경우 1개월 이상의 계산 시간이 소요되는 작업들이 대략 하루정도의 병렬작업으로 완료되는 경우가 많다.








ADMD 프로그램 흐름도 (flow chart)와 그리드 컴퓨팅(그리드 계산에 사용할 수 있도록 설계된 MPI: MPI-G2 사용)을 통한 병렬효율성 조사. 작용유도 분자동역학 방법을 구현한 병렬 프로그램 admd의 흐름도를 나타내었다.

참고문헌들
D. Passerone and M. Parrinello, Phys. Rev. Lett. 87, 108302 (2001).
D. Passerone, M. Ceccarelli, and M. Parrinello, J. Chem. Phys. 118, 2025 (2003).
I.-H. Lee, J. Lee, and S. Lee, Phys. Rev. B 68, 064303 (2003).
Y.-H. Kim, I.-H. Lee, K. J. Chang, and S. Lee, Phys. Rev. Lett. 90, 065501 (2003).
I.-H. Lee, H. Kim, and J. Lee, J. Chem. Phys. 120, 4672 (2004).
I.-H. Lee, S. Y. Kim, and S. Jun, Comput. Methods Appl. Mech. Engrg. 193, 1633 (2004).
I.-H. Lee, S. Y. Kim, and J. Lee, Chem. Phys. Lett. 412, 307 (2005).
I.-H. Lee, S. Jun, H. Kim, S. Y. Kim, and Y. Lee, Appl. Phys. Lett. 88, 011913 (2006).
I.-H. Lee, Y.-H. Kim, and R. M. Martin, Phys. Rev. B 61, 4397 (2000).
S. Pendurti, S. Jun, I.-H. Lee, and V. Prasad, Appl. Phys. Lett. 88, 201908 (2006).
I.-H. Lee, S. Jun, H. Kim, S.-Y. Kim, J. Lee, Int. J. Nanotechnology 3, 334 (2006).
S. Y. Kim, I.-H. Lee, S. Jun, Y. Lee, and S. Im, Phys. Rev. B 74, 195409 (2006).
D. Aktah, D. Passerone, and M. Parrinello, J. Phys. Chem. A 108, 848 (2004).
M. Cecarelli, F. Mercuri, D. Passerone, and M. Parrinello, J. Phys. Chem. B 109, 17094 (2005).
S. J. Kearsley, J. Comput. Chem. 11, 1187 (1990).
S. C. Ammal, H. Yamataka, M. Aida, and M. Dupuis, Science 299, 1555 (2003).
S. H. Northrup and J. A. McCammon, J. Chem. Phys. 78, 987 (1983).
R. E. Gillilan and K. R. Wilson, J. Chem. Phys. 97, 1757 (1992).
R. Olender and R. Elber, J. Chem. Phys. 105, 9299 (1996).
R. Elber, A. Cardenas, A. Ghosh, and H. A. Stern, Advances in Chemical Physics 126, 2003 John Wiley & Sons, Inc.
A. F. Voter, Phys. Rev. Lett. 78, 3908 (1997).
W. E, W. Ren, and E. Vanden-Eijnden, Phys. Rev. B 66, 052301 (2002).
P. G. Bolhuis, D. Chandler, C. Dellago, and P. L. Geissler, Annu. Rev. Phys. Chem. 53, 291 (2002).
A. F. Voter, F. Montalenti, and T. C. Germann, Annu. Rev. Mater. Res. 32, 321 (2002).
D. Hamelberg, J. Mongan, J. A. McCammon, J. Chem. Phys. 120, 11919 (2004).
H. Grubmuller, Phys. Rev. E 52, 2893 (1995).
L. R. Pratt, J. Chem. Phys. 85, 5045 (1986).
R. Malek and N. Mousseau, Phys. Rev. E 62, 7723 (2000).
G. Henkelman and H. Jo´nsson, J. Chem. Phys. 111, 7010 (1999).
G. Henkelman and H. Jo´nsson, J. Chem. Phys. 115, 9657 (2001).
G. Mills, H. Jo'nsson, and G. K. Schenter, Surf. Sci. 324, 305 (1995).
D. J. Wales, Energy Landscapes (Cambridge University Press, Cambridge, 2003).


cf.
분자동역학 (molecular dynamics) 입문 : http://incredible.egloos.com/1679232
cf. 자유에너지 프로파일 계산 : http://incredible.egloos.com/2342691
cf. HFB 방법에서도 동일한 이동 거리 조건을 활용하였다 : Ilja V. Khavrutskii, C. L. Brooks III 의 웹페이지와 프리프린트: http://mccammon.ucsd.edu/~ikhavru/
cf. Harmonic Fourier Beads 방법, gradient augmented HFB 방법: http://incredible.egloos.com/3068649
전이경로를 찾아서: http://incredible.egloos.com/3127566


참고 아티클:
1566_article_physics_and_high_technology.pdf
http://www.nature.com/articles/ncomms15443

제 11 회 단백질 접힘 겨울 학교, 2012년 2월 하이원 리조트 개최 발표 내용 총 132 페이지 분량 자료:
RareEvent_simulations1-49.pdf
RareEvent_simulations50-132.pdf

--------------------------------------------------------------------------------------------------------------------
http://incredible.egloos.com/7303943
Action-CSA 방법 : ADMD 방법을 이론적으로 더 확장시킨 계산 방법이다. ADMD 계산을 기본으로 사용하고 Onsager-Machlup 작용을 계산한다. 궁극적으로는 Onsager-Machlup 작용을 광역 최적화한다. 매우 다양한 경로들을 동시에 얻어낸다. 가능성이 높은 경로순서대로 다양한 반응경로를 찾아낸다. 주어진 온도, 주어진 반응 시간에서 이론적으로 가능한 다양한 화학 반응 경로들을 찾아낸다. Onsager-Machlup 작용은 주어진 온도, 주어진 반응시간에서 가능한 화학 반응경로들에 대한 확률론적 가능성을 제시하는 이론으로 해석적인 공식이다. 어떠한 수치적 방법과 특별한 가정이 없다. 유한 온도에서 관심이 있는 입자에 대한 무작위 충돌이 있을 때, 입자의 운동을 기술하는 상황과 같다. 결국, 브라운 운동을 설명한다. Onsager-Machlup 작용의 유도는 운동 입자 대신에 반응 경로가 대치된 상황과 정확히 일치한다.  
--------------------------------------------------------------------------------------------------------------------
--------------------------------------------------------------------------------------------------------------------
--------------------------------------------------------------------------------------------------------------------


핑백

덧글

  • 바죠 2006/02/11 18:49 # 답글

    통상의 분자동역학 (<a title="" href="http://en.wikipedia.org/wiki/Molecular_dynamics">molecular dynamics</a>)에서는 수학적으로 초기조건 문제 (initial value problem)를 푸는것이다. 시간의 함수로 원자들의 위치를 계산하는 것이다. 화학반응과 같은 희귀발생 사건은 시간에 따라 점진적으로 일어나질 않는다. 비정규적으로 일어난다. 그리고 그러한 화학반응을 일으키는 특별한 초기조건 (특별한 위치 그리고 특별한 속도)은 일반적으로 알려져 있지 않다. (
  • 바죠 2006/02/11 18:49 # 답글

    원자들의 초기 위치와 초기 속도) 또한, 실제 화학반응이 일어나는 시간을 전산 모사하기는 거의 불가능하다. 예를 들면, 반응을 유도하는 초기위치와 초기속도를 안다고 해도, 1초에 반응이 일어날 경우, 이는 1000000000000000 단계의 분자동역학이 필요한다. 분자동역학 한 스텝 계산에 1초가 걸린다고 해도 유저가 원하는 계산은 끝이 나질 않는다 (연구자의 수명 100세). 이는 한 단계가 1/1000000000000000 초의 간격(1 fs= 1 femto second)을 가지기 때문이다. 이보다 짧은 단계를 사용하게 되면, 원자의 운동이 시간에 따라서 정확히 기술되지 않는다. 순차적인 절차에서 그 정밀도를 잃어버리게 된다. 수치적으로 순차적으로 적분하기 때문에 오차가 누적된다. 우리가 관심이 있는 상황을 보기전에 원자 이동경로가 부정확해져 버린다.
  • 바죠 2006/04/11 19:23 # 답글

    http://incredible.egloos.com/2342691
    자유에너지 계산: free energy profile 계산의 입력으로 ADMD pathway가 사용될 수 있다.
댓글 입력 영역

최근 포토로그



MathJax